Saison 4 (Des Agents très spéciaux)

À Berlin, un employé de l'UNCLE est tué alors qu'il envoyait un message à Waverly concernant une faille de sécurité. Cela se produit juste avant la conférence Summit Five de l'UNCLE, lorsque les dirigeants des cinq régions de l'UNCLE se rencontrent et que de nouveaux codes de communication sont activés. Solo est un suspect dans le meurtre et est soumis à un interrogatoire intense. Solo et Kuryakin doivent trouver le vrai traître avant qu'il ne soit trop tard.

Thrush utilise une école d'escrime au Mexique comme couverture. À l'intérieur, de jeunes hommes sont formés pour être des tueurs "parfaits". Ils peuvent même activer et désactiver les émotions. Le professeur Stoller, le chef de l'opération, a choisi son élève primé, Greg Martin, pour démontrer l'efficacité des stagiaires. Martin doit faire sauter un barrage en Grèce et détruire une petite ville dans le processus. Solo et Kuryakin tentent désespérément d'arrêter le jeune Thrushman. Pour compliquer les choses, une jeune femme est tombée amoureuse de Martin.

Thrush prévoit d'assassiner l'industriel Mark Tenza et de reprendre son empire commercial.

Le Dr Kharmusi, un scientifique criminel, a développé un "prisme thermique", qui génère des faisceaux de chaleur intenses. L'ONCLE recrute Luther Sebastian, recherché pour divers crimes dans 22 pays, car il a conçu le genre de coffre-fort où Kharmusi garde le prisme. Napoléon Solo s'infiltre dans la base d'opérations de Kharmusi en tant qu'homme d'affaires amoral tandis qu'Illya Kuryakin et Sebastian travaillent pour voler l'appareil. Cependant, Annie, dont le petit ami a été accusé de meurtre par Sebastian, complique les choses.

Solo, Kuryakin et Annie échappent de peu à un piège mortel tendu par Luther Sebastian, dont le culte de la Troisième Voie possède désormais le "prisme thermique" développé par feu le Dr Kharmusi. Sebastian a ensuite l'intention de détourner une fusée américaine afin de pouvoir lancer le prisme en orbite et faire chanter le monde.

Mandor, un ancien haut fonctionnaire de Thrush, aurait fait défection vers l'UNCLE. En réalité, il fournit des informations qui affaibliront ses ennemis au sein de Thrush ; Mandor cherche à prendre le contrôle de Thrush en avantage numérique. Cependant, un ancien associé de Mandor le chasse. Mandor s'arrange pour qu'Illya Kuryakin soit capturé, forçant l'ONCLE à tuer le Thrushman chassant Mandor. Napoléon Solo doit sauver Kuryakin puis s'occuper de Mandor.

Barnaby Partridge, un ambitieux agent de Thrush, dirige un casino dans les Caraïbes, où il lave le cerveau de visiteurs de premier plan. Solo recrute un homme d'affaires qui est toujours amoureux d'une femme à l'emploi de Partridge. Kuryakin, quant à lui, est capturé alors qu'il s'infiltre dans le casino. L'agent russe est programmé pour tuer Solo.

Karmak, donné pour mort par Napoléon Solo et Illya Kuryakin, kidnappe Kuryakin pour extraire sa vengeance sur Solo. Solo doit trouver Kuryakin, qui se trouve quelque part dans une zone de 10 blocs de bâtiments condamnés, avant 6 heures du matin, sinon l'agent russe de l'UNCLE mourra.

Kuryakin déjoue une tentative d'assassinat contre Angela Abaca, une dirigeante semblable à Evita Peron d'un pays sud-américain. Les autorités l'emprisonnent d'abord, croyant à tort qu'il fait partie du complot. Au lieu de cela, il est salué comme un héros, ce qui entrave désormais sa capacité à protéger Angela. Solo est envoyé dans le pays et se fait passer pour un mercenaire. Solo apprend que Thrush a des collaborateurs au sein du gouvernement. Pendant ce temps, Angela rend difficile pour Kuryakin de la protéger.

Kuryakin est envoyé à l'école de formation secrète de l'ONCLE sur une île isolée. Il doit découvrir quel stagiaire parmi un groupe de jeunes diplômés est vraiment une taupe pour Thrush. L'aider est un autre agent se faisant passer pour un stagiaire. Kuryakin doit également faire face au directeur obsessionnel de l'école, Jules Cutter.

Un scientifique nazi sort d'une prison allemande, poursuivi par Solo et Kuryakin. Alors que le scientifique s'échappe, l'un des comploteurs est tué. Kuryakin se fait passer pour l'homme et se rend en Amérique du Sud. Solo se rend sur le continent séparément, mais ne peut ébranler une femme photographe qui était sur les lieux lorsque le scientifique s'est échappé. Il s'avère que Thrush finance le complot, qui implique un rayon de contrôle de l'esprit, qui doit être utilisé sur Washington au moment même où le président doit parler devant le Congrès.

L'ONCLE envoie Solo et Petros, un autre agent, à Irbos, une île proche de la Grèce. Ils découvrent que le Dr Killman, un scientifique de la grive, a asservi la population de l'île pour construire un nouvel appareil destructeur. Filene, un fonctionnaire de Thrush qui vient d'arriver sur l'île, est accidentellement tué lors d'un combat. Solo prend sa place, la base du titre de l'épisode. Pendant ce temps, Petros est capturé. Thrush est impatient et est prêt à mettre fin au projet du Dr Killman, compliquant la situation de Solo.

Thrush, après une tentative infructueuse de faire sauter le siège de l'UNCLE à New York, décide d'un plan plus élaboré. Le titre fait référence à la façon dont le nouveau plan de Thrush prend divers rebondissements. Si Solo et Kuryakin ne résolvent pas le puzzle, le siège de l'UNCLE sera démoli.

Thrush convoite un nouveau sous-marin nucléaire, qui sera lancé depuis l'Angleterre. L'organisation criminelle emploie également la femme qui est fiancée à Brian Morton, le meilleur agent d'exécution de l'UNCLE en Europe. Waverly rejoint Solo et Kuryakin en Angleterre et joue un rôle direct dans l'affaire.

Robert Kingsley, un haut responsable de l'UNCLE basé à Hong Kong, disparaît mystérieusement. Il recrute des personnes de haut niveau dans divers domaines. Il veut mettre fin à "la bataille sans fin" entre le bien et le mal "en faveur du bien". Sa méthode : un gaz « docilité ». Napoléon Solo et Illya Kuryakin sont envoyés pour trouver Kingsley. Ce que Kingsley ne réalise pas, c'est que sa femme est alliée à Thrush, qui finance son rêve.

Dans la finale de la série, Napoleon Solo et Illya Kuryakin doivent s'opposer aux forces de l'ancien officiel de l'UNCLE, Robert Kingsley, ainsi qu'à Thrush. Solo, dans un discours fortement formulé sur les "Sept merveilles du monde" de Kingsley, explique pourquoi le rêve de Kingsley est un cauchemar. Incapables de les convaincre, lui et Kuryakin font face à un peloton d'exécution.